李光琴課題組：從氮氧化物（NOx）人工合成氨基酸發表于Angew. Chem. Int. Ed
氮氧化物（NOx）嚴重威脅着環境和人類健康，也是形成霧霾（PM）、酸雨的關鍵成分，将其轉化為無毒或更有價值的化學品一直是一個難題。而現有的轉化方法一般效率低或耗能高、成本大。此外，氨基酸是構成生命體蛋白質的基礎單元，在生命活動中發揮着不可或缺的重要作用。因此，通過綠色環保的電化學方法将氮氧化物轉化為氨基酸具有重要意義，不僅對能源環境的可持續發展具有積極的促進作用，還為開發新的氨基酸合成技術、促進生物醫藥發展提供助力。
我院李光琴教授課題組長期緻力于多孔材料的合成及其在制氫加氫催化方面的研究，已發展了多種高效穩定涉氫催化劑材料，并調控催化中心的電子結構，有效改善活性中間體的吸附能，大大提高了制氫、加氫催化性能（J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 8, 4659–4666；Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202302220; Nat. Commun., 2021, 12, 1369；Nat. Commun. 2019. 10. 5048; Adv. Mater. 2019, 31, 1900430；Angew. Chem. Int Ed. 2022, 61, e202110838；Angew. Chem. Int Ed. 2022, 134, e202115521；Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202304007）。其中，他們設計了一種FeN4類血紅蛋白的單原子催化劑，構建了NOx與加氫催化偶聯系統，首次實現了氮氧化物NOx電加氫催化轉化人工合成人體必需氨基酸（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304007），但是受限于多種複雜反應路徑，該系統氨基酸的法拉第效率和選擇性仍有待提高。
圖1. NOx電催化合成氨基酸示意圖
近日，該課題組經過潛心鑽研，将NOX氣體及水溶液NO3-、NO2-轉化為氨基酸的反應路徑和機理進行深入研究，取得了重要突破，制備的钴鐵合金修飾的碳纖維自支撐膜，實現了高選擇性、高産率合成一系列α-氨基酸，其中亮氨酸和2-氨基丁酸還可以在實驗室條件下24小時内實現克級制備，預示着該策略具有工業應用前景。該項不但為含氮廢氣廢液處理以及氮還原領域的發展、生命起源的探索具有重要意義，而且将電催化制氫中活性氫的有效利用，直接用于加氫催化，為制氫的發展和氫的高效利用起到積極推進作用，相關結果發表在Angewandte Chemie International Edition上。
我院博士研究生冼家慧和李穗生、博士後廖培森為該論文的第一作者，李光琴教授為通訊作者，論文工作得到了國家自然科學基金、廣東省“珠江人才計劃”引進創新創業團隊、國家海外高層次人才計劃、生物無機與合成化學教育部重點實驗室、Lehn功能材料研究所的大力支持。