可見光響應的C4N雙功能空氣電極用于太陽能的轉換/存儲

為了實現碳中和的目标，人們已經對儲量豐富和清潔無污染的太陽能開展了大量的應用研究如太陽能電池等。但是太陽能的間歇性特征在一定程度上限制了其應用潛力。例如，太陽能電池在白天所産生的電能常常需要被預先存儲在電化學能源器件中後再進行後續的使用。這類體系受限于相對複雜的結構、較高的生産成本以及不可避免的能量損失。為了實現太陽能的高效利用，将其直接引入到傳統的電化學能量存儲與轉化器件（如空氣電池）中可實現太陽能的直接轉化和存儲。這類高度集成能源體系的設計關鍵為多功能集成的光響應/能量存儲電極。另外，降低電極中活性材料的帶隙寬度能夠更加有利于對太陽光的充分吸收。

近日，太阳集团app首页陳旭東教授團隊餘丁山教授課題組合成了一種具有窄帶隙的C4N聚合物并首次挖掘了其本征的雙功能氧催化活性和可見光響應特性。通過利用C4N材料的窄帶隙、合适的能帶結構以及優化的電極結構，制備了具有三電極結構的可見光輔助的二次Zn-air電池和首例基于全聚合物的Polymer-air電池，實現了了電池充電性能的有效提升以及太陽能的直接轉化和存儲。例如，所構建的光輔助的二次Zn-air電池在可見光條件下，其充電電壓僅為1.35 V，顯著低于二次Zn-air電池的理論電壓（1.65 V）。該電池還實現了高達97.78 %的充放電能量效率，優于傳統的二次Zn-air電池（~ 60%）。此外，該研究中所設計的Polymer-air電池在可見光條件下，也實現了充電電壓的降低（~ 0.22 V）。作者通過實驗研究和理論計算揭示了C4N中的氧還原和氧析出反應活性位點以及光輔助氧析出反應的工作機理。該研究為無金屬的有機半導體集成電極的研制和下一代新型光耦合電化學能源器件的發展提供了新的研究思路。

該研究成果發表在Angewandte Chemie International Edition上。餘丁山教授課題組博士生方正松、碩士生李源并列為該論文第一作者。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃課題、廣東省揚帆計劃的資助。

論文信息：

Capturing Visible Light in Low-bandgap C4N Derived Responsive Bifunctional Air Electrodes for Solar Energy Conversion/Storage

Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202104790.