歐陽鋼鋒教授課題組：天然水體中過氧化氫的高效光催化合成

高級氧化技術以産生具有強氧化能力的羟基自由基（·OH）為特點，在高溫高壓、電、聲、光輻照、催化劑等反應條件下，可有效去除難降解有機污染物，是水處理最有效的方法之一。然而，氧化劑的成本過高且需持續過量的投加，導緻高級氧化法無法應用于天然水體的原位處理。因此，利用太陽能，以水和空氣中的氧氣為原料合成過氧化氫綠色氧化劑，有望推動高級氧化技術在天然水體中的應用。然而，現有的光催化合成過氧化氫方法受限于光生載流子的嚴重複合，有機電子給體的加入或氧氣的持續通入，極大地限制了過氧化氫的原位光催化合成。

圖1：光生載流子形成過程示意圖

如圖所示，光生載流子的形成包括兩個部分：材料吸收光形成激子（圖1A，過程1）；激子克服激子結合能形成光生載流子（圖1A，過程2），同時要避免激子和光生載流子的複合（圖1A，過程3和4）。研究團隊近年來針對如何獲得更多的光生載流子這一科學問題，開展了較為系統性的研究：通過構建Z型異質結，促進光生載流子的形成（圖1A，過程2，Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2103964118）；利用具有電子儲存特性的分子構建電子供受體共轭聚合物光催化劑，避免激子分離後的複合（圖1A，過程3，Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2115666118）。而在本研究中，研究團隊還通過對電子供體-橋連-電子受體共轭聚合物中的橋連方式進行優化，實現了激子在室溫下的自發分離（圖1B，過程2），極大地提高了光生載流子的濃度，實現了在天然水體中（包括江水和海水）過氧化氫的高效光催化合成。在天然水體中加入該新型光催化劑，過氧化氫的産率在一天的太陽光照下（9:00 am 到4:00 pm）達到9295-12042 μmol‧g^-1。該反應體系無需加入電子給體或持續通氧，為高級氧化技術在天然水體原位處理的應用奠定了基礎。

上述研究為設計新型有機光催化劑提供了新思路，實現了天然水體中高效過氧化氫光催化合成，同時為環境光化學和水處理高級氧化技術優化在環境治理中的實際工程應用提供理論支撐。

上述研究成果以“Spontaneous exciton dissociation in organic photocatalyst under ambient conditions for highly efficient synthesis of hydrogen peroxide”為題，發表在國際知名綜合期刊《美國科學院院刊》（Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America）上。太阳集团1088vip碩士研究生闫慧傑為論文第一作者，歐陽鋼鋒教授和葉宇昕博士後為該論文共同通訊作者。上述研究成果得到了國家自然科學基金重點項目、廣東省重點研發項目、廣東省自然科學基金和中國博士後基金的資助。

論文鍊接： https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2202913119

編輯人：葉宇昕